Важнейшим предметом для рассмотрения на Большом соборе 1666-1667 гг. было окончательное осуждение неприемлющих «никонианских» богослужебных реформ.
А также 12 декабря 1666 года состоялось третье, заключительное по делу Никона, заседание собора. Никон был лишён не только патриаршего достоинства, но и епископского сана и сослан в Ферапонтов Белозерский монастырь
Кроме этого собор предписал каждому из архиереев дважды в год созывать епархиальные соборы духовенства - в деяниях говорилось, что отсутствие практики регулярного созыва таких соборов привело к утрате архиереями пастырского попечения о своей пастве и породило раскол. Было принято постановление об увеличении числа архиерейских кафедр. В 1666 г. Русская Церковь состояла из 14 весьма обширных и потому трудноуправляемых епархий, архиереи не имели возможности лично следить за духовным состоянием паствы. Собор потребовал открыть не менее 10 новых епархий и указал, что в дальнейшем потребуется последовательное увеличение их числа. При Алексее Михайловиче это постановление не было реализовано в полном объеме, Собор. принял решение о создании только 2 епархий: была восстановлена закрытая Никоном Коломенская кафедра и создана Белгородская. Активная работа по реформированию церковного устройства Руси началась лишь при царе Феодоре Алексеевиче, но шла с большим трудом, в частности потому, что умножение числа кафедр предполагало потерю части доходов «старыми» архиереями. В деяниях Собора говорилось также о разделении территории Русской Церкви на ряд митрополичьих округов по образцу греч., однако этот проект не был осуществлен. Б. М. С. принял определение о необходимости собирать 2 или, в крайнем случае, 1 раз в год Собор в Москве для обсуждения и решения текущих церковных дел. Однако из-за удаленности мн. епархий от центра и плохих дорог осуществить это было практически невозможно. В последующие годы сложилась практика пребывания в Москве по полгода, иногда по году «чередных» архиереев, участвовавших в Соборах.
Собор принял ряд определений о благочинии: предписал поддерживать порядок в храмах, запретил переход монахов из одного мон-ря в др. и самовольную жизнь в миру, установил достаточно длинный период послушничества, после к-рого разрешался постриг, осудил бесчинства во время свадеб и т. п. Важные решения были приняты в отношении иконописания: Собор запретил изображать Господа Саваофа, т. к. Бог Отец невидим и не имеет определенного телесного облика. Св. Духа в образе голубя дозволялось писать только при изображении Крещения. В целом отмечалось, что можно изображать на иконах Бога только «в явлениях», описанных в Свящ. Писании и церковном предании. Б. М. С. вновь рассмотрел активно дискутировавшийся в 1618-1625 гг. вопрос об «огне просветительном» - погружении зажженных свечей в воду в чинопоследовании освящения воды. Было повторено повеление Соборов нач. XVII в.: свечи в воду не погружать ни в чине Крещения, ни в чине богоявленского водосвятия.
В отдельных решениях собора отразилось укрепление системы крепостного права. Собор повелел лишать сана и монашества и возвращать владельцам тех крепостных, к-рые приняли рукоположение или монашеский постриг без разрешения хозяина (беглых холопов и крестьян). Крепостной крестьянин, рукоположенный в сан с разрешения хозяина, становился свободным, но должен был служить в поместье своего владельца; его дети, рожденные до рукоположения, оставались крепостными. Отдельно оговаривалось, что лица, к-рые постригли в монашество крепостных людей, не имевших отпускной грамоты, могут быть извержены из сана.