Симеон (893–927), получивший образование в Константинополе, считается величайшим из болгарских правителей. Он всю жизнь стремился покорить Константинополь и сражался с византийскими войсками в 894, 896, 904, 913 и в 920–924. В результате ему удалось расширить территорию Болгарского царства от Адриатического моря на западе и до Черного – на востоке. Симеон создал на междуречье рек Лим и Ибар зависимое от него государство сербов, которое через несколько лет после его смерти отделилось от Болгарии. В 895 власти Византии заключили союз с венграми, пытаясь ослабить растущую мощь Болгарского государства. В 927 Симеон объявил себя «царем болгар и греков» и повысил болгарское архиепископство до уровня патриархата. В период его правления София превратилась в крупный центр просвещения и колыбель славянской литературы. При Симеоне многие византийские книги по праву и теологии переводились на староболгарский язык, был составлен первый свод славянских судебных законов.