С помощью своего брата, святого Мефодия (Михаила) и учеников Горазда, Климента, Саввы, Наума и Ангеляра он составил славянскую азбуку и перевёл на славянский язык книги, без которых не могло совершаться Богослужение
Целый ряд фактов указывает на то, что глаголица была создана до кириллицы, а та в свою очередь создавалась на основе глаголицы и греческого алфавита. Древнейшая сохранившаяся глаголическая надпись с точной датировкой относится к 893 году и сделана в церкви болгарского царя Симеона в Преславе. Древнейшие рукописные памятники (в том числе «Киевские листки», датируемыеX веком) написаны именно на глаголице, причём написаны более архаическим языком, близким по фонетическому составу к языку южных славян.На бо́льшую древность глаголицы указывают и палимпсесты (рукописи на пергаменте, в которых старый текст соскоблен и по нему написан новый). На всех сохранившихся палимпсестах соскоблена глаголица и новый текст написан кириллицей. Нет ни одного палимпсеста, в котором была бы соскоблена кириллица и по ней написана глаголица. В трактате «О письменах» Черноризец Храбр (начало X в.) подчёркивает различие в написании греческих букв и болгарской азбукиКирилла и Мефодия, видимо глаголицы:Тем же славянским письменам более святости и чести, что святой муж сотворил их, а греческие — эллины поганые. Если же кто скажет, что не устроил их добро, потому что доделывают их ещё, в ответ скажем этим: и греческие также многажды доделывали. мне 5 поставили