Об'єднав під своєю владою сусідні англійські королівства. Провів реформи з метою облаштування свого королівства та підготовки боротьби з данами — запровадив адміністративний поділ на графства, заснував перший англійський флот, будував прикордонні укріплення. Успішно відбивав напади данів, що захопили північно-східну частину Англії. При ньому відбудовувалися міста, серед них і Лондон. Сприяв розвитку торгівлі, ремесел та освіти, видав перший загальноанглійський збірник законів — «Правду короля Альфреда» (близько 890) до якої увійшли як усі старі англосаксонські закони так і нові королівські укази.
Об'єднання Англії за Альфреда було пов'язане з ідейним та культурним піднесенням, розвитком шкіл, освіти та літератури. Вивчивши латину, Альфред переклав англосаксонською латинські твори філософського, теологічного та історичного характеру. Заохочував до перекладів членів невеликого гуртка наближених до себе освічених людей, що був подобою Академії Карла Великого. За твердженням традиції переклав трактат Боеція «Про втіху філософією» — один з найпопулярніших творів європейського Середньовіччя. За Альфреда було відновлено багато монастирських шкіл зруйнованих під час данського нашестя і створено нові, серед них і світські. Альфред Великий справив великий вплив на сучасну йому аналітику. Деякі частини Вессекської «Англосаксонської хроніки» носять відбиток поглядів самого короля, його просвітницьких ідей та літературної праці.
Альфред Великий підтримував активні політичні зв'язки з лідерами багатьох іноземних держав. Його інтерес до зарубіжних країн показують також письмові вставки, які він зробив у своєму перекладі Орозія (лат.Orosius). Він листувався з Іллєю III, Патріархом Єрусалимським, і направив місію в Індію на честь святого Апостола Фоми, могила якого вважали лежить у цій країні. Виступив в переговори з халіфом Багдаду. Направляв посольства до Рима. Передачі «англійської милостині» Папам були досить частими. Близько 890 року здійснив подорож з Хедебі до Ютландії уздовж Балтійського моря до прусського торгового міста Трусо.